【振兴计划师大行】耿保友教授团队在实用化单原子催化剂制备方面取得重要进展-尊龙最新登录首页

单原子催化剂近年来引起格外关注，但是成为实用化催化剂仍面临巨大挑战。第一，要尽可能多地负载金属原子以提高活性位点密度以实现高体积反应活性。第二，氧化物载体的物理结构要有利于质量传递以实现活性位点高效工作。由于内扩散效应，反应物浓度随着靠近颗粒中心而降低，导致内部单原子位点的工作效率逐渐降低。二维纳米薄片是极为理想的物理结构，极短的扩散厚度使几乎所有的单原子位点都能够在近本体浓度下高效工作。

近日，我校耿保友教授课题组联合安徽工程大学蒯龙、广东省化学与精细化工实验室柳守杰等人提出了一种“微气体爆破”合成原理，成功获取一系列厚度为3-8 nm的高面密度单原子/金属氧化物纳米片，负载量最高可达15%。众所周知，硝酸盐/有机物混合物是爆炸性的含能物质，热分解反应瞬间释放大量气体。他们提出的“微气体爆破”合成不同于烧瓶内的常规化学反应方式，将含能物质溶液雾化形成超微液滴。微滴经过溶剂挥发和热分解反应，发生“微爆破”，所产生的应力把球体撑破，从而形成纳米片结构。

水煤气变换（wgs）反应是工业制氢的关键反应之一，co/h₂浓度通常高达10%。“微气体爆破”合成的高面密度的pt₁/ceo₂-s具有出色的耐受性和反应性。负载量10%的pt₁/ceo₂-s仍能够在“10% co 4% h₂o”的苛刻反应条件下“存活”100小时以上（活性保持89%）。更重要的是，他们在wgs反应中证实纳米片内的内扩散效应得到“准消除”。由于传质距离增加了2个数量级，同为单原子分散的pt₁/ceo₂-m多孔微球的活性却降低了50%以上。

该工作为实用化单原子催化剂的设计合成贡献了新思路和新方法。相关结果以“high-areal density single-atoms/metal oxide nanosheets: a micro-gas blasting synthesis and superior catalytic properties”为题发表在国际化学顶级期刊angew. chem. int. ed.（《德国应用化学》）上（原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202212338）。研究工作得到了国家自然科学基金、合肥国家综合性科学中心/高校协同创新项目等经费的支持。